Giải Nobel Vật lý 2023: Phép phân giải thời gian của khoa học atto giây

Khoa học atto giây được coi là một trong những tiến bộ quan trọng nhất trong lĩnh vực vật lý về vật chất.

Hình 1. Ảnh sóng xung kích do tia laser gây ra trong nước sử dụng kỹ thuật chụp ảnh nhạy pha có độ phân giải pico giây: chín khung hình cho thấy cả mặt trước sóng xung kích đang lan ra và bong bóng tạo bọt ở giữa. Thanh tỷ lệ kích thước trên cùng bên trái dài 50 micrômét.

Đã gần hai thế kỷ kể từ khi Nicephore Niepce lần đầu tiên chỉnh sửa được một bức ảnh chụp bằng máy ảnh, tuy nhiên, thời gian phơi sáng lúc đó đòi hỏi rất dài, phải mất đến hàng chục giờ. Không lâu sau đó, Nicephore và Louis Daguerre đã phát triển phương pháp chụp ảnh đage (daguerreotype), chỉ cần phơi sáng trong vài phút. Đó là năm 1839 –thường được coi là năm khai sinh của nhiếp ảnh. Kể từ đó, những nỗ lực nhằm giảm thời gian phơi sáng đã mang lại những thành tựu đáng chú ý, hiện nay đã đạt tới pico giây1. Trong một pico giây (ps, 10–12 giây), xấp xỉ 600 chu kỳ ánh sáng laser được sử dụng để chụp ảnh, ánh sáng truyền đi được 300 micrômét trong chân không. Hình 1 minh họa kết quả thu được bằng cách chụp ảnh sóng xung kích do tia laser gây ra trong nước, truyền với tốc độ xấp xỉ 2 km/s. Công nghệ này có tiềm năng ứng dụng trong nhiều lĩnh vực như vật lý, sinh học và hóa học. 

Trong những thập kỷ qua, với công nghệ laser, người ta đã thành công trong việc rút ngắn thời gian phơi sáng, tương đương với việc thu hẹp độ rộng xung, từ nano giây (ns, 10–9 s) xuống đến femto giây (fs, 10–15 s). Ví dụ, năm 1999, các xung laser Ti/sapphire chế độ khóa thấu kính Kerr với tốc độ lặp 100 MHz và công suất trung bình 300 mW có độ rộng nhỏ hơn 6 fs đã được tạo ra2. Chế độ khóa tạo ra một mối quan hệ pha xác định giữa các chế độ dọc (longitudinal mode) trong hộp cộng hưởng của laser: giao thoa tăng cường của các chế độ này tạo ra một chuỗi các xung laser. Chế độ khóa có thể là chủ động (ánh sáng trong khoang được điều chế bởi tín hiệu bên ngoài) hoặc thụ động (ánh sáng tự điều chế với sự hiện diện của gương hấp thụ bão hòa bán dẫn, SESAM).

Hình 2. Các nguồn xung atto giây trong mặt phẳng năng lượng xung laser và năng lượng photon. Các hình tròn mở màu đỏ thu được từ kỹ thuật sóng hài cao (HHG) điều khiển bằng trường mạnh với các trường laser cận hồng ngoại và hồng ngoại trung, trong khi các hình tròn màu đỏ đặc từ FEL. Các đường gán ECsat, ENsat và EOsat lần lượt thể hiện năng lượng xung điển hình cần thiết để bão hòa quá trình ion hóa C, N và O trong 1 giây. Bảng góc dưới bên phải cung cấp thông tin về độ rộng xung được công bố của các phép đo HHG.

Độ mở rộng trong không gian của xung femto giây là 0,3 micrômét, chỉ nhỏ hơn một chút so với độ dài của bước sóng ánh sáng khả kiến: chúng ta đạt đến vùng bắt buộc phải sử dụng sóng có bước sóng ngắn hơn bước sóng của ánh sáng khả kiến, vì độ rộng xung phải lớn hơn bước sóng của nó. Thật vậy, laser điện tử tự do, độ rộng xung đạt được dưới 0,3 fs3, có năng lượng lên đến keV trong phạm vi của tia X mềm (Hình 2). Giống như trong các nguồn phát xạ synchrotron, các chùm electron được gia tốc chuyển động cong trong các bộ dao động từ tạo ra các xung photon. Chúng là nguồn tia X mạnh để phân tích cấu trúc của các đại phân tử sinh học (Hình 3), cho phép nghiên cứu động học của chúng bằng kỹ thuật thăm dò bơm với tinh thể học tia X nối tiếp4. Tuy nhiên, những thiết bị này rất cồng kềnh, đắt tiền và không đáp ứng nhu cầu tạo ra xung cực ngắn từ các nguồn laser nhỏ gọn có thể đặt trên bàn, loại laser gần đây đã xuất hiện trong nhiều ngành khoa học như sinh học, hóa học hay vật lý chất rắn. Để đáp ứng nhu cầu đó, công nghệ laser đã phát triển các kỹ thuật mới dựa trên việc phát hài cao (HHG). Pierre Agostini, Anne L’Huillier và Frederic Krausz là ba nhà khoa học tiên phong đóng góp quan trọng cho cho sự phát triển của lĩnh vực và đã được trao Giải Nobel Vật lý năm 2023. Bài báo tổng quan công bố gần đây trên Reports on Progress in Physics5 và ghi chú ngắn của Viện Hàn lâm Khoa học Hoàng gia Thụy Điển6 là những nguồn tài liệu hay trình bày về những tiến bộ đã đạt được trong lĩnh vực này.

Công nghệ laser đã phát triển các kỹ thuật mới dựa trên việc phát hài cao (HHG). Pierre Agostini, Anne L’Huillier và Frederic Krausz là ba nhà khoa học tiên phong đóng góp quan trọng cho cho sự phát triển của lĩnh vực và đã được trao Giải Nobel Vật lý năm 2023.

Việc mở rộng quang phổ laser đến phạm vi atto giây (viết tắt là as, 10–18 giây) giúp ta có thể thăm dò cách chuyển động của các nguyên tử trong phân tử và, đặc biệt, nghiên cứu các trạng thái chuyển tiếp khó nắm bắt trong các phản ứng hóa học mà Ahmed Zewail đã được trao Giải Nobel Hóa học năm 1999. Một atto giây tương ứng với độ mở rộng không gian 0,3 nm, chỉ bằng 10 bán kính nguyên tử hydro, trong phạm vi tia X mềm, với năng lượng photon là 0,6 keV. Trong vùng này, các hiệu ứng lượng tử thống trị, bức tranh cổ điển quen thuộc với những khoảng thời gian dài hơn không còn giá trị. Khi đó, ta không còn có thể nói về sóng và hạt nữa mà đó là các đối tượng lượng tử được định nghĩa là các vectơ trong không gian Hilbert, tuân theo các định luật của vật lý lượng tử. Vì bộ não của hầu hết chúng ta không thể hình dung được những đối tượng như vậy nên chúng ta tiếp tục sử dụng vốn từ vựng thông thường của mình và cố gắng mô tả những gì đang diễn ra mà không làm sai lệch sự thật quá nhiều. Để hiểu một cách nghiêm túc về các cơ chế đằng sau quang phổ atto giây đòi hỏi những tính toán lý thuyết chặt chẽ; cách chúng ta nói về chủ đề này chỉ là cách tốt nhất có thể làm để hiểu nó theo những thuật ngữ mà chúng ta quen thuộc.

Hình 3. Cấu trúc của PSII, một phức hợp protein màng khổng lồ bao gồm 20 tiểu đơn vị protein, được quan sát bằng Laser điện tử tự do SPring-8 Angstrom Compact (SACLA) của Nhật Bản.

HHG là kỹ thuật tạo ra nhiều hài bậc cao khi các khí hiếm được chiếu bởi các photon hồng ngoại có cường độ cao, tương ứng với sự phát xạ bức xạ kết hợp ở tần số gấp nhiều lần tần số laser. Năm 1988, một thí nghiệm ở Saclay (Pháp) đã đưa ra một quan sát đáng ngạc nhiên7 rằng cường độ phát xạ của các hài lẻ ban đầu giảm khá mạnh, sau đó về cơ bản không đổi từ hài bậc 5 cho đến khoảng hài bậc 33 đối với argon, rồi lại giảm (Hình 4, trên). Năm 1991, Anne L’Huillier, Kenneth Schafer và Kenneth Kulander trình bày các kết quả từ việc giải số phương trình Schrödinger8 phụ thuộc thời gian (Hình 4, dưới) đưa ra dự đoán chính xác hình dạng chung của phổ HHG, sau này được hiểu9 là hiệu ứng gây ra bởi một electron (Hình 5): một cách liên tiếp, trường laser gây ra quá trình ion hóa đường hầm, gia tốc electron và cho phép nó quay trở lại và kết hợp với ion. Quá trình tái hợp chuyển đổi động năng mà electron thu được trong trường laser thành một photon XUV phát ra có năng lượng, và do đó có tần số, bằng số nguyên lần năng lượng của các photon laser. Bức tranh này mô tả thành công cách phổ HHG phụ thuộc vào các thông số đầu vào (bản chất của khí hiếm, tần số, cường độ và độ rộng xung laser).

Hình 4 trái: Sơ đồ cấu trúc của phổ HHG. Hình 4 phải: Phổ xenon ở 3×1013 W cm–2, 1064 nm, thu được từ phép tích phân phụ thuộc thời gian của phương trình Schrödinger (tài liệu tham khảo 8).

Sau khi nắm vững kỹ thuật và lý thuyết về HHG, người ta vẫn phải nghĩ ra các phương pháp cho phép tạo ra các xung đơn lẻ. Năm 1994, một bước tiến đã đạt được với phép đo10 mối quan hệ pha giữa các hài của chuỗi HHG. Về nguyên tắc, nhịp thời gian của các hài cao chồng lên nhau thu được bằng cách hội tụ xung laser femto giây trong một luồng khí có thể tạo ra một chuỗi những đỉnh cường độ rất ngắn, tùy thuộc vào các pha tương đối của hài. Bằng chứng từ thí nghiệm đã cho thấy, các sóng hài khóa pha và tạo thành một chuỗi xung có độ rộng 250 atto giây theo thời gian. Kết quả này mở ra cánh cửa cho một phương pháp phân tích các sự kiện HHG mới. Phương pháp này, gọi là tái tạo nhịp atto giây nhờ giao thoa của dịch chuyển hai photon (RABBIT), cho phép đo độ rộng xung của một chuỗi xung atto giây bằng cách hội tụ xung XUV và lái chùm tia laser vào bia khí hiếm và phân tích những electron quang phát ra từ bia.

Hình 5. Bức tranh cổ điển về cơ chế HHG.

Sau đó, phương pháp này được cải tiến, chẳng hạn sử dụng phân cực để giới hạn phát xạ hài thành một chu kỳ đơn hoặc sử dụng xung vài chu kỳ để chọn các hài gần điểm cắt và tạo thành xung atto giây riêng rẽ. Cách thứ hai được Ferenc Klausz ở thành phố Viên khai thác để tạo ra các xung atto giây riêng rẽ đầu tiên và ông đã hợp tác với nhóm của Mauro Nisoli ở Milan để tạo ra các xung 4,5 fs sử dụng krypton chứa trong một sợi rỗng. Sau đó, năm 2001, các xung atto giây đã được tạo ra ở Saclay và Viên. Ở Saclay, nhóm của Agostini đã tạo ra một chuỗi xung có độ rộng 250 as11, được đo bằng phương pháp RABBIT sử dụng argon làm bia khí. Ở Viên, nhóm của Krausz đã tạo ra các xung cô lập có độ rộng 650 as12 bằng cách sử dụng bộ lọc quang phổ để chọn ra các hài phù hợp bằng gương XUV nhiều lớp. Họ đã mở ra cánh cửa cho nghiên cứu động lực electron trong nguyên tử, phân tử và vật chất ngưng tụ. Một minh chứng thuyết phục đã được đưa ra vào năm 2017 bằng một nghiên cứu về thang thời gian của hiệu ứng quang điện bằng cách đo độ trễ thời gian trong quá trình quang hóa13 của electron 2p so với electron 2s trong nguyên tử neon (Hình 6). 

Hình 6 a: Bố trí thí nghiệm. Tia laser điều khiển được chiếu đến hai nhánh khác nhau bằng bộ tách chùm tia. HHG trong một luồng khí neon tạo ra một chuỗi xung XUV atto giây. Các xung hồng ngoại từ tia laser điều khiển và các xung XUV được chồng chập và hội tụ vào bia khí neon. Các photon XUV làm ion hóa khí trong bia và các quang electron được phân tích bằng máy quang phổ từ tính (MBES).
Hình 6 b: độ trễ thời gian đo được trong quá trình quang hóa của electron 2p so với electron 2s trong nguyên tử neon. Hình phía trên bên phải trình bày phổ HHG, độ trễ thời gian được hiển thị dưới dạng các chấm màu vàng và đỏ (hình dưới). Hình vuông màu đen là kết quả trước đó của nhóm Krausz, bị ảnh hưởng bởi sự rung lắc, được minh họa bằng những hình kim cương xanh.



Để kết luận, tôi ghi lại dưới đây đánh giá xuất sắc của Borrego-Varillas và đồng nghiệp về những thành tựu và triển vọng của quang phổ atto giây trong tài liệu tham khảo 5: “Việc mở rộng sang vùng atto giây của các kỹ thuật quang phổ ban đầu phát triển cho vùng femto giây và các phương pháp thí nghiệm hoàn toàn mới đã làm cho nghiên cứu động học electron trong các nguyên tử, phân tử và chất rắn có thể thực hiện được với độ phân giải thời gian cực cao. Phép đo độ trễ phát xạ quang, sự kích thích và điều khiển động học electron trong các phân tử phức tạp trước chuyển động đáng kể của hạt nhân, những thành tựu đầu tiên hướng tới điều khiển quang học của các hạt tải điện trong chất điện môi ở vùng petahertz, là một vài trong số những ví dụ cho phép khoa học atto giây được coi là một trong những tiến bộ quan trọng nhất trong lĩnh vực vật lý về vật chất. Sự kết hợp của các công cụ thí nghiệm mới với mô hình lý thuyết tiên tiến và mô phỏng số có thể sẽ mở đường cho sự phát triển của các công nghệ mới, ví dụ điện tử petahertz hoặc điện tử phân tử, nơi các quá trình điện tử cực nhanh đóng vai trò quan trọng”. □

Phạm Ngọc Điệp dịch

—–

Chú thích

1 Taewoo Kim, Jinyang Liang, Liren Zhu, and Lihong V. Wang, 2020, Picosecond-resolution phase-sensitive imaging of transparent objects in a single shot, Science Advances 6:eaay6200

2 D. H. Sutter, G. Steinmeyer, L. Gallmann et al., 1999, Semiconductor saturable-absorber mirror–assisted Kerr-lens mode-locked Ti:sapphire laser producing pulses in the two-cycle regime, Optics Letters,24/9, 631

3 J. Duris, S. Li, T. Driver et al., Tunable Isolated Attosecond X-ray Pulses with Gigawatt Peak Power from a Free-Electron Laser, Nat. Photonics 14, 30-36 

4 M. Suga, A. Shimada, F. Akita et al., 2020, Time-resolved studies of metalloproteins using X-ray free electron laser radiation at SACLA, Biochimica et Biophysica Acta, 1864/2, 129466

5 Rocío Borrego-Varillas , Matteo Lucchini and Mauro Nisoli, 2022, Attosecond spectroscopy for the investigation of ultrafast dynamics in atomic, molecular and solid-state physics, Rep. Prog. Phys. 85 06640

6https://www.nobelprize.org/uploads/2023/10/advanced-physicsprize2023.pdf

7 M. Ferray, A. L’Huillier, X.F. Li, L.A. Lompre, G. Mainfray, C. Manus, 1988, Multiple-harmonic conversion of 1064 nm radiation in rare gases,  J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys.,21, L31

8 A. L’Huillier, K.J. Schafer, K.C. Kulander, 1991, Theoretical aspects of intense field harmonic generation, J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys., 24, 3315

9 M. Lewenstein, Ph. Balcou, M. Yu. Ivanov, A. L’Huillier, P.B. Corkum, 1994, Theory of high-harmonic generation by low-frequency laser fields, Phys. Rev., A49, 2117

10 J.M. Shins, P. Breger, P. Agostini et al., 1994, Observation of laser-assisted Auger decay in argon, Phys. Rev. Lett. 73, 2180

11 P.M. Paul, E.S. Toma, P. Breger et al.,  2001, Observation of a train of attosecond pulses from high harmonic generation, Science, 292(5522):1689

12 M. Hentschel, R. Kienberger, Ch. Spielmann et al., 2001, Attosecond Metrology, Nature, 414, 509

13  M. Isinger, R.J. Squibb, D. Busto etal., 2017, Photoionization in the time and frequency domain, Science 358, 893.

Tác giả