Cố GS. Hoàng Phê là người chủ biên của cuốn Từ điển Tiếng Việt nổi tiếng được hoàn tất đúng 20 năm trước và được xuất bản lần đầu tiên năm 1988. Cuốn từ điển này gồm khoảng 36 ngàn mục từ được biên soạn trên cơ sở gần ba triệu phiếu tư liệu được hàng chục nhà nghiên cứu cần mẫn sưu tập bằng tay trong nhiều năm trời của Viện Ngôn ngữ học.
Việc xúc tiến làm cuốn từ điển tiếng Việt mới là một trọng tâm của Trung tâm Từ điển học ngay từ ngày đầu. Trải qua 14 năm miệt mài làm việc, với muôn vàn khó khăn, Trung tâm đã xây dựng được một ngân hàng dữ liệu gồm khoảng 60 triệu âm tiết, thu thập từ sách báo tiếng Việt từ xưa đến nay (Trung tâm đã thuê sao lại hầu như tất cả các số báo của Đông Dương tạp chí (từ 1913) do cụ Nguyễn Văn Vĩnh làm chủ bút, Nam Phong tạp chí (1917-1934) của cụ Phạm Quỳnh, An Nam Tạp chí (1926) do Tản Đà sáng lập, v.v. để đưa vào cơ sở dữ liệu cùng với các tác phẩm văn học, báo chí suốt từ thời đó đến nay) để soạn ra cuốn từ điển tiếng Việt mới. Nguồn tư liệu phong phú này là cơ sở đáng tin cậy cho quá trình biên soạn cuốn Từ điển, từ khâu thu thập mục từ, giải thích nghĩa và lựa chọn thí dụ. Nhờ đó, so với những cuốn từ điển tiếng Việt được xuất bản trước đây, cuốn Từ điển này đã thu thập được thêm một số lượng không nhỏ những từ ngữ cũ, từ ngữ cổ và những từ ngữ mới (như a bảo, ATM, cúm gà, múa lân, sàn giao dịch, sao la, thuỷ cầm, thư thoại, website,…), đã bổ sung được những nghĩa từ mới được phát sinh trong quá trình sử dụng ngôn ngữ thời gian gần đây (như nghĩa của “làm giá” trong “có hiện tượng làm giá chứng khoán”, “câu kết với nhau làm giá để thao túng thị trường”). Cuốn Từ điển cũng trở nên hay hơn, sinh động và có tính thuyết phục hơn nhờ những thí dụ minh họa được trích dẫn từ rất nhiều tác phẩm của nhiều tác giả trên khắp mọi miền đất nước.
GS. Hoàng Phê đã trực tiếp chỉ đạo và ông là người có đóng góp lớn nhất cho việc soạn thảo cuốn từ điển này cho đến khi ông mất. Các nhà ngôn ngữ học của Trung tâm Từ điển học đã hoàn tất phần việc mà GS. Hoàng Phê còn đang làm dang dở, và cuốn Từ điển tiếng Việt mới dày gần 2.000 trang vừa ra mắt bạn đọc với gần 46 ngàn mục từ, gần 54 ngàn nghĩa và hơn 73 ngàn thí dụ minh họa, là một công trình đồ sộ mang dấu ấn sâu đậm của GS. Hoàng Phê.
Một điểm nổi bật nữa của cuốn Từ điển tiếng Việt mới này là, có chữ Hán đi kèm các mục từ Hán-Việt. Trong 45.757 mục từ của từ điển có 15.901 mục từ Hán-Việt (chiếm 34,75%), trong đó có khoảng 1/4 nghĩa của từ không dính dáng gì đến nghĩa của từ Hán gốc hay thậm chí hoàn toàn không có trong tiếng Hán. Ngoài ra còn có nhiều mục từ gốc Pháp, Anh, Ấn hay Chàm và tổng cộng số mục từ có gốc nước ngoài chiếm khoảng 35%. Đấy là những con số thống kê có ý nghĩa. Nó cho thấy ngôn ngữ là một cơ thể sống, có vay, có mượn, có “hội nhập”, có biến dị, v.v. Và việc giữ gìn sự trong sáng của tiếng Việt không có nghĩa là phải loại bỏ những từ vay mượn, càng không có nghĩa nhất thiết phải bám vào nghĩa của từ gốc xuất xứ. Tất nhiên những dữ liệu mà cuốn từ điển mang lại (ở dạng điện tử, có phân loại, dễ thống kê) chỉ là những dữ liệu ban đầu giúp cho các nhà khoa học nghiên cứu. Còn có ý nghĩa hơn khi tính tần suất sử dụng thực tế (trong sách báo, trong khẩu ngữ hàng ngày) của mỗi mục từ và từ đó tính ra tỷ lệ sử dụng trung bình của các loại từ, như từ Hán Việt chẳng hạn. Thí dụ về phổ phân bố các vần, phân bố từ Hán-Việt theo vần. Kho dữ liệu ngôn ngữ của Trung tâm Từ điển học có thể được dùng cho nhiều nghiên cứu lý thú khác.
Ngày 7-3-1987 cố Thủ tướng Phạm Văn Đồng đã đánh giá “quyển từ điển Tiếng Việt này là quyển từ điển đầu tiên ở nước ta do một tập thể cán bộ ngôn ngữ học biên soạn trên cơ sở tư liệu tương đối đầy đủ. Nó có tác dụng thiết thực với việc chuẩn hóa và giữ gìn sự trong sáng của tiếng Việt. Đây là cuốn sách cần thiết cho những người muốn tìm hiểu, học tập, trau dồi tiếng Việt”.